2006年，憑借《風雲》、《無間道》而聞名的香港導演劉偉強找到全智賢，積極說服她擔任新片《Daisy》的女主角。全智賢也有望憑此片保衛“韓流女王”的角色。而全智賢的片酬高達70億韓元(約合人民幣5785萬元)，也使她成為韓國身價最高的影星。該片上映後廣受好評，在中國上映後，獲得當時韓國影片在華最高票房，並且以200多萬座次成為港片在韓國的票房冠軍，超過之前的《無間道》的50萬座次。
2009年，《小夜刀》的誕生標誌著全智賢進軍好萊塢的開始，美國某雜誌對6名進軍好萊塢的韓國藝人進行評分，全智賢最被看好，該雜誌稱她有著可以媲美模特兒的身材和外貌，全智賢說：“感謝媒體的評價，但我能不能成為這樣的演員，還不知道。”
而在這之間，從2007到2008年，全智賢接拍了電影《曾是超人的男子》，本片根據韓國著名作家劉一韓的同名短篇小說改編，講述一個相信自己是超人的男人和想利用後者的“天全智賢《我的野蠻女友》真無知”製作一起相信同情心無法改變世界的非常現實的人文紀錄片以此獲得高收視一鳴驚人的女人之間發生的故事。全智賢果然不負“韓國頭號女明星”的光環，走到哪哪都是紮堆的記者爭相拍攝其芳蹤。在江南區拍攝外景戲時吸引了周圍居民和特意跑來探班的影迷們的圍觀，一度導致附近的交通癱瘓。與黃政民拍攝高空戲的當天，更是有80多名記者前來采訪報道。令影片的工作人員不時感慨：“‘全智賢效應’真的很厲害，也證明了這部電影受到大家的注目。”全智賢表示現實生活中的自己也似宋水晶一樣不修邊幅，崇尚自然的生活方式，更稱：“這是我盼望已久的本色演出。”
就在2009年的歲末，全智賢來到中國，參加王穎的新片《雪花秘扇立即搜索》的拍攝，令一大票粉絲激動和狂熱，相信全智賢以後的演藝道路定會越走越寬的。
